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人工智能TEM技術(shù)揭示全固態(tài)鋰電正極材料原子尺度失效機制
 
2024-06-18 | 文章來(lái)源:材料結構與缺陷研究部        【 】【打印】【關(guān)閉

全固態(tài)鋰電池以其高安全性和高能量密度有望成為超越傳統液態(tài)鋰離子電池的下一代電池技術(shù)。然而,電極材料(包括正極和負極)與固態(tài)電解質(zhì)的界面不穩定性一直是困擾固態(tài)電池發(fā)展的瓶頸所在。例如,正極/電解質(zhì)界面不穩定性誘發(fā)的層狀氧化物正極(主流正極材料)結構退化是限制全固態(tài)鋰電池性能穩定性的關(guān)鍵之一。特別是,在產(chǎn)業(yè)界不斷提高層狀氧化物正極中鎳含量的背景下(電池能量密度與其鎳含量成正比),高鎳層狀氧化物正極材料的本征電化學(xué)不穩定性導致的電池性能衰減顯著(zhù)加劇。在此背景下,深入認識正極/固態(tài)電解質(zhì)界面不穩定性誘發(fā)的電池材料失效機制對于全固態(tài)電池材料的優(yōu)化設計具有重要意義。

近日,中國科學(xué)院金屬研究所沈陽(yáng)材料科學(xué)國家研究中心材料結構與缺陷研究部王春陽(yáng)研究員與加州大學(xué)爾灣分校忻獲麟教授團隊基于前期液態(tài)鋰電正極材料失效機制的研究(Nature Materials,2023;Matter,2021,2023;Nano Letters,2021,2021,2022,2023),在全固態(tài)電池正極材料的失效機制研究方面取得重要突破,利用人工智能輔助的透射電鏡技術(shù)揭示了全固態(tài)鋰電層狀氧化物正極材料的原子尺度結構退化機制,并發(fā)現其與傳統液態(tài)電池中的退化機制有著(zhù)顯著(zhù)差別。研究成果以 “Atomic Origin of Chemomechanical Failure of Layered Cathodes in All-Solid-State Batteries”為題發(fā)表于《美國化學(xué)會(huì )志》(Journal of the American Chemical Society)。

研究表明,全固態(tài)電池中的晶格失氧和局部應力耦合驅動(dòng)的表面“晶格碎化”以及脫鋰誘發(fā)的剪切相變共同導致了層狀氧化物的結構性能退化。表面“晶格碎化”涉及納米級多晶巖鹽相的形成,這一失效模式系首次在層狀氧化物正極材料中被發(fā)現。該研究還發(fā)現了區別于傳統鋰離子電池中層狀正極的剪切界面新構型和大尺寸O1相的形成。這一研究拓展了層狀氧化物正極的相變退化理論,有望為面向全固態(tài)電池的正極材料和正極/電解質(zhì)界面優(yōu)化設計提供重要理論指導。同時(shí),該工作也凸顯了先進(jìn)電子顯微學(xué)表征技術(shù)在解決能源領(lǐng)域核心科學(xué)問(wèn)題中扮演的重要角色。

原文鏈接

圖1. 全固態(tài)鋰電池層狀氧化物正極的原子尺度失效機制總結

圖2. 層狀氧化物正極中電化學(xué)脫鋰(充電)誘導的剪切相變

圖3. 層狀氧化物正極中剪切相界面結構的精細原子構型分析

圖4. 界面電化學(xué)反應誘導的層狀氧化物表面“晶格碎化”


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